Dinámica de adsorbatos sobre superficies metálicas

Abstract

Esta tesis presenta un conjunto de estudios computacionales sobre la dinámica de átomos y moléculas en superficies metálicas, un tema fundamental para avanzar en la comprensión de los procesos fisico-químicos a escala atómica, relevantes para catálisis heterogénea y ciencia de superficies. El trabajo se centra principalmente en cálculos de probabilidades de adsorción, procesos de difusión y desorción térmicos, reacciones químicas en superficies, y procesos dinámicos de difusión y desorción impulsados por irradiación láser de femtosegundos. Para lograr estos estudios, se emplean múltiples metodologías computacionales, integrando técnicas de primeros principios con potenciales interatómicos de aprendizaje automatizado. Estos últimos permiten acelerar significativamente las evaluaciones de las fuerzas y energías en comparación con los cálculos de primeros principios, posibilitando la realización de simulaciones computacionalmente demandantes de dinámica molecular permitiendo una caracterización precisa de observables comparables con experimentos. Para los procesos inducidos térmicamente, las simulaciones de dinámica molecular se complementan además con simulaciones de Monte Carlo cinético. A través de comparaciones rigurosas con datos experimentales, esta tesis tiene como objetivo avanzar en la comprensión fundamental de las interacciones gas-superficie en superficies metálicas.

This thesis presents a set of computational studies on the dynamics of atoms and molecules on metal surfaces, a fundamental topic for advancing the understanding of physico-chemical processes at the atomic scale, which are relevant to heterogeneous catalysis and surface science. The work focuses primarily on calculations of adsorption probabilities, thermal diffusion and desorption processes, surface chemical reactions, and dynamic diffusion and desorption processes driven by femtosecond laser irradiation. To carry out these studies, multiple computational methodologies are employed, integrating first-principles techniques with machine learning interatomic potentials. The latter allow for a significant acceleration of force and energy evaluations compared to first-principles calculations, enabling computationally demanding molecular dynamics simulations that allow for a precise characterization of observables comparable to experiments. For thermally induced processes, molecular dynamics simulations are further complemented by kinetic Monte Carlo simulations. Through rigorous comparisons with experimental data, this thesis aims to advance the fundamental understanding of gassurface interactions on metal surfaces.